В 1797 г. Л. И. Шарлемань поступил в Академию художеств. В 1803 и 1804 гг. его работы отмечались двумя серебряными медалями второго достоинства, в 1805 г.— серебряной медалью второго достоинства, в 1806 г.— малой золотой медалью. В том же году он окончил Академию с аттестатом первой степени и получил звание художника 14-го класса за проект монумента «Храм природы». С 1808 по 1817 г. работал помощником архитектора Л. И. Руска в канцелярии санкт-петербургского губернатора. В 1820 г. перешел на место брата И. И. Шарлеманя в Гоф-интендантскую контору.
Под его наблюдением как архитектора находились Зимний, Таврический и Елагин дворцы, Собственная дача в Петергофе. Кроме того, он выполнял проекты и эскизы декораций для петергофских праздников и иллюминаций, являлся помощником начальника чертежной Строительного комитета, где выполнялись различные проектные чертежи.
Из работ Л. И. Шарлеманя наиболее значительные следующие:
Чайный домик в Летнем саду,
ограда Летнего сада со стороны Мойки,
жилой дом на даче Головина,
дом костела св. Екатерины (по проекту К. И. Росси),
проекты
зданий в Ботаническом саду,
фигурные
чугунные пьедесталы для ваз и скульптур
на пристанях Адмиралтейской набережной.
Все его работы отличают строгое следование канонам классицизма и высокая художественная культура.